2006年，为配合NDS版（钻石、珍珠版）的上市，TV动画同步推出全新系列《神奇宝贝钻石&珍珠》（Pokémon Diamond & Pearl，简称DP）。对战开拓区篇结束后，小遥为了独自挑战城都地区的华丽大赛和小智告别，小胜回到了橙华道馆，小刚也回家去了。小智则受到了小茂的激励，独自带着皮卡丘和偷渡的长尾怪手前往神奥地区挑战联盟。
新登场的女主角小光，其蓝本取自电玩NDS版。为了成为顶尖协调训练家，小光从家乡双叶镇来到了位于真砂镇的山梨研究所领取最初的神奇宝贝。而同一时间，小智也抵达神奥地区，并在那里和小刚再度会合。机缘巧合，小光救了被火箭队抓走的皮卡丘，三人就一同结伴旅行，展开了新的旅程。
《神奇宝贝珍珠&钻石》每周四在日本首播。台湾也由中视进行转播，网络上能够找到前105集的国语配音。
矢岛晶子 / 小林由美子 / 楢桥美纪 / 藤原启治 / 森川智之
大山信代,小原乃梨子,野村道子,立壁和也,肝付兼太
高山南 / 山崎和佳奈 / 神谷明 / 小山力也 / 林原惠美 / 山口胜平 / 田中秀幸 / 岛本须美 / 绪方贤一 / 堀川亮 / 松井菜樱子 / 宫村优子 / 岩居由希子 / 大谷育江 / 高木涉 / 高岛雅罗 / 堀之纪 / 立木文彦 / 小山茉美 / 三石琴乃 / 置鲇龙太郎 / 日高法子 / 池田秀一 / 古谷彻
田村睦心 Mutsumi Tamura,种崎敦美,小西克幸,梅澤めぐ,钉宫理惠,杉田智和
户谷菊之介,山口谅太郎,平井亚门,助川真蔵
松本梨香,大谷育江,丰口惠美,上田祐司,林原惠美,三木真一郎,犬山犬子,古岛清孝,石冢运升,家弓家正,小樱悦子,伊东美弥子,西村千奈美,川上贵史,川上伦子,津村真琴,小西克幸,逢坂力,仁科洋平,佐藤智惠,阪口大助,三宅健太,山口由里子,丰岛雅美,中井和哉,庄司美代子,木村亚希子,钉宫理惠,早水理沙,坂口候一,园部好德,桑岛法子,我妻正崇,田中正彦,木内秀信,本田贵子,植竹香菜,小岛幸子,小林优,宫
新福樱,浦和希,吉高志音,千叶翔也,猪股慧士,上村祐翔,田所梓,梅原裕一郎,名冢佳织,风间万裕子
内详
早见沙织,波多野翔,千叶翔也,畠中祐,天崎滉平,长冈龙步,水中雅章,本田贵子,福积沙耶,平山夕梨夏,佐佐木瑠奈,七濑彩夏
田中秀幸,关俊彦,玄田哲章,神奈延年,三矢雄二,草尾毅,难波圭一,堀内贤雄,置鲇龙太郎
古川慎,铃代纱弓,伊藤静,桑原由气,大野智敬,前田佳织里,绪方佑奈,白石晴香,松本保典
青山吉能,下野纮,植田佳奈,宫本佳那子
伊濑茉莉也,内山昂辉,田中爱美,贯井柚佳
种崎敦美,神户光步,大塚明夫,森川智之,佐藤利奈,上田燿司,石川界人,江头宏哉
天崎滉平,花泽香菜,木村良平,夏吉优子,野口衣织,村濑步,增田俊树,田中美海
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